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  • 时间:2019-01-06 15:19
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化学化工学院王野教学课题组与邓德会研讨员课题组(中科院大连化物所、能源资料化学协同翻新核心)、程俊教学课题组(化学化工学院)配合,在甲醇C−C偶联间接制乙二醇的研讨上失掉首要冲破,相干结果“Visible light-driven C−H activation and C−C coupling of methanol into ethylene glycol”发表在Nature Communications(Nat. Commun. 2018, DOI: 10.1038/s41467-018-03543-y)。该结果同时也请求了中国发明专利(CN201611249732.X)和国际专利PCT(PCT/CN2017/117719)。

甲醇经可控C-C偶联反映制C2或多个碳原子的化合物是化学畛域极具吸引力和挑战性的反映。以后甲醇C−C偶联反映次要限于羰基化反映和脱水偶联制烯烃或芳烃,即MTO或MTA进程,其特性是很难以高选择性地取得特定产品。保留甲醇份子C−OH键而选择性地活化其C−H键,天生乙二醇被公认为化学畛域最具挑战性的反映之一。

作为首要的根蒂根基化学品,乙二醇是PET的次要原料,且其用处宽泛。以后产业上90%以上的乙二醇经由进程煤油门路,即乙烯环氧水合门路消费,进程效率不高、能耗大。煤基分解气经草酸二甲酯分解乙二醇的门路工艺流程长,本钱 撑持高。而甲醇可由煤、天然气、生物质乃至二氧化碳经分解气或间接制备,价廉易得,是首要的C1平台份子。由甲醇间接制备乙二醇意思严重。

王野课题组发展光催化方式,在CdS催化剂上首次完成了可见光映照下甲醇脱氢偶联制乙二醇和氢气的反映。在催化资料设计方面,与邓德会课题组配合,成功构建多孔MoS2-foam润色的CdS纳米棒催化剂,大幅提升了可见光映照下乙二醇的选择性和天生活性。并经由进程设计反映离散的反映器,乙二醇选择性可达90%,收率16%,量子效率5% (450nm)。进一步与处置实际计算研讨的程俊课题组配合,对反映机理发展了深入研讨,提出CdS上的光生空穴可以在不影响甲醇O−H键的情形下,经由进程质子和电子协同转移(CPET)进程选择性地活化甲醇的C−H键天生羟甲基自由基(•CH2OH),•CH2OH从CdS表面脱附偶联天生乙二醇。该可见光驱动的甲醇转化新进程,不仅供应了一种温文条件下乙二醇的高效制备方式,并且为具有羟基等官能团的小份子中惰性C−H键的选择活化开拓了一条新途径。

王野课题组一向致力于C1化学畛域的根蒂根基研讨。在分解气、甲烷和CO2等小份子的催化或光催化转化,特别是可控C−C偶联方面,失掉了一系列首要冲破(Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 5200; Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 2438;  Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 5776; Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 4553; Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 4725; Chem 2017, 3, 334)。

该事情是能源资料化学协同翻新核心(2011-iChEM)研讨员谢顺吉、2014级博士生沈泽斌、2011-iChEM Fellow邓浇和2015级硕士生郭璞等严密配合的结果。湖南威尼斯人PT深海大赢家马超和上海光源姜政别离在高分辩电镜表征和同步辐射表征中供应了支撑。该研讨得到了科技部重点研发企图(同意号:2017YFB0602201、2016YFA0204100、2016YFA0200200)和国家自然科学基金(同意号:21690082、91545203、21373166、21503176)等名目的赞助。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-018-03543-y 

课题组主页:http://pcoss.org/wangye/ 

(化学化工学院)

责任编辑:黄伟彬